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Chakoumakos, B. C.*; Rawn, C. J.*; Rondinone, A. J.*; Marshall, S. L.*; Stern, L. A.*; Circone, S.*; Kirby, S. H.*; Jones, C. Y.*; Toby, B. H.*; 石井 慶信
Proceedings of 4th International Conference on Gas Hydrates (ICGH-4), p.655 - 658, 2002/05
メチレン・エチレン混合ガスから作った水化物の中性子回折実験を広い温度領域で行い、回折パターンを観測した。測定は主にJRR-3Mに設置してある高分解能中性子粉末回折装置(HRPD)を使用して行い、補助的に米国NISTのHRPDも用いた。観測データをリートベルト法に従って解析し、ガス水化物結晶パラメーターの精密化を行った。この結果、構成原子の配置位置及び熱振動パラメーターを精度良く決定できた。混合ガス組成を持つ水化物の基本的物理量を決定したことは非常に有意義であることから、横浜で開催の第4回ガス水化物国際会議で発表する。
Rawn, C. J.*; Rondinone, A. J.*; Chakoumakos, B. C.*; Marshall, S. L.*; Stern, L. A.*; Circone, S.*; Kirby, S. H.*; Jones, C. Y.*; Toby, B. H.*; 石井 慶信
Proceedings of 4th International Conference on Gas Hydrates (ICGH-4), p.595 - 598, 2002/05
多原子で構成しているガス水化物の結晶構造及び熱振動振幅等の多岐にわたるパラメータを一度に決定することは、現段階で、非常に困難である。そこで、まずガス分子を剛体とみなして、これまで主にJRR-3Mの高分解能粉末回折装置(HRPD)及びNISTのHRPDを用いて観測した水化物回折パターンをリートベルト法により解析した。その結果、非常に精度良く観測パターンを説明できた。さらに剛体ガス分子の熱振動振幅パラメータの温度依存性を明らかにした。上述の如く、ガス分子を剛体とみなす一次近似ではあるが、これまでの解析手法を一歩進めたことで意義がある。さらにこの熱振動パラメータはガス水化物の分解と密接に関係することから、得られた知見,解析法について国際会議で発表する。
Rondinone, A. J.*; Chakoumakos, B. C.*; Rawn, C. J.*; 石井 慶信
Proceedings of 4th International Conference on Gas Hydrates (ICGH-4), p.625 - 629, 2002/05
重水化したトリメチレン酸化物(TMO)水化物の中性子回折実験をJRR-3Mに設置してある高分解能中性子粉末回折装置により回折パターンを広い温度範囲に渡って観察した。観察したパターンをリートベルト解析して、I型結晶構造及びII型結晶構造の結晶パラメータを決定した。その結果、両者の格子定数の温度変化が100K以上の温度範囲では直線的であることを見いだした。さらに両タイプの水化物の酸素座標位置から、大きな篭の体積と小さな篭の温度変化を導き出した。その結果I型では、160から220Kの温度変化で体積が減少することを明らかにした。また原子の振動振幅の温度依存性を求めた結果、振動振幅は190Kで最大となり、それ以上の温度範囲では温度の増加につれて減少した。これは、温度の上昇に伴ってゲスト分子の回転自由度が生じ、回転したためであろうと結論した。水素(重水素)原子等軽原子からの散乱を観測できる唯一の測定法である中性子回折を行い、上述の新たな知見を得たので発表する。